Tropospheric degradation of long-chain aldehydes initiated by cl atoms and their atmospheric implications

Autores
Aguirre, Fabricio; Blanco, María Belén; Teruel, Mariano Andrés
Año de publicación
2022
Idioma
inglés
Tipo de recurso
documento de conferencia
Estado
versión publicada
Descripción
Fil: Aguirre, Fabricio. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina.
Fil: Aguirre, Fabricio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Físico – Química de Córdoba (INFIQC); Argentina.
Fil: Teruel, Mariano Andrés. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Fisico-Química; Argentina.
Fil: Teruel, Mariano Andrés. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisico-Química de Córdoba (INFIQC); Argentina.
Fil: Blanco, María Belén. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Físico – Química; Argentina; Argentina.
Los aldehídos son constituyentes químicos gaseosos omnipresentes en la atmósfera y provienen de diversas fuentes. Se originan, por ejemplo, a partir de la combustión incompleta de combustibles fósiles; también son emitidos por la vegetación y producidos durante la quema de biomasa. Asimismo, la oxidación fotoquímica de la mayoría de los compuestos orgánicos volátiles (COV) en la atmósfera da lugar, en cierta medida, a la formación de aldehídos. Los aldehídos pueden sufrir fotólisis y/o reaccionar con oxidantes atmosféricos típicos, como los radicales OH y NO3; además, en la capa límite marina y en regiones costeras, pueden reaccionar con átomos de cloro (Cl). Objetivos: Estudiar las constantes de velocidad en fase gaseosa de las reacciones de tres aldehídos saturados con átomos de Cl y estimar sus tiempos de vida en la troposfera. Los compuestos estudiados fueron heptanal (C7H14O), octanal (C8H16O) y nonanal (C9H18O). Materiales y métodos: Los experimentos se llevaron a cabo utilizando una cámara de simulación atmosférica («smog chamber») de 405 L, acoplada a un sistema de cromatografía de gases con detección por ionización de llama (GC-FID), para monitorear la disminución de la concentración de los aldehídos en relación con diversos compuestos de referencia, empleando el método relativo. Resultados: Se obtuvieron los siguientes valores para las constantes de velocidad de las reacciones estudiadas (cm³ molécula⁻¹ s⁻¹): k1 (Cl + CH3(CH2)5C(O)H) = (3,0 ± 0,5) × 10⁻¹⁰; k2 (Cl + CH3(CH2)6C(O)H) = (2,9 ± 0,5) × 10⁻¹⁰; k3 (Cl + CH3(CH2)7C(O)H) = (3,2 ± 0,6) × 10⁻¹⁰. Además, se calcularon los tiempos de vida troposféricos de los aldehídos mediante la siguiente ecuación: τCl = 1/(kCl [Cl]). Donde [Cl] = 1×10⁴ moléculas/cm³. Los tiempos de vida atmosféricos estimados fueron de 93, 96 y 87 horas para el heptanal, el octanal y el nonanal, respectivamente. Conclusiones: Se presenta el primer estudio cinético de las reacciones del octanal y el nonanal con Cl. No se observó fotólisis de los aldehídos bajo las condiciones experimentales empleadas. Los tiempos de vida troposféricos de estos aldehídos, de entre 3 y 4 días, indican que podrían ser transportados a otros lugares, generando un impacto a nivel local y regional.
Fil: Aguirre, Fabricio. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina.
Fil: Aguirre, Fabricio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Físico – Química de Córdoba (INFIQC); Argentina.
Fil: Teruel, Mariano Andrés. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Fisico-Química; Argentina.
Fil: Teruel, Mariano Andrés. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisico-Química de Córdoba (INFIQC); Argentina.
Fil: Blanco, María Belén. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Físico – Química; Argentina; Argentina.
Físico-Química, Ciencia de los Polímeros, Electroquímica
Materia
Aldehídos
Compuestos orgánicos volátiles
Fotolisis
Cromatografía de Gases
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
Repositorio
Repositorio Digital Universitario (UNC)
Institución
Universidad Nacional de Córdoba
OAI Identificador
oai:rdu.unc.edu.ar:11086/563582
Acceder
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Fil: Teruel, Mariano Andrés. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisico-Química de Córdoba (INFIQC); Argentina.
Fil: Blanco, María Belén. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Físico – Química; Argentina; Argentina.
Los aldehídos son constituyentes químicos gaseosos omnipresentes en la atmósfera y provienen de diversas fuentes. Se originan, por ejemplo, a partir de la combustión incompleta de combustibles fósiles; también son emitidos por la vegetación y producidos durante la quema de biomasa. Asimismo, la oxidación fotoquímica de la mayoría de los compuestos orgánicos volátiles (COV) en la atmósfera da lugar, en cierta medida, a la formación de aldehídos. Los aldehídos pueden sufrir fotólisis y/o reaccionar con oxidantes atmosféricos típicos, como los radicales OH y NO3; además, en la capa límite marina y en regiones costeras, pueden reaccionar con átomos de cloro (Cl). Objetivos: Estudiar las constantes de velocidad en fase gaseosa de las reacciones de tres aldehídos saturados con átomos de Cl y estimar sus tiempos de vida en la troposfera. Los compuestos estudiados fueron heptanal (C7H14O), octanal (C8H16O) y nonanal (C9H18O). Materiales y métodos: Los experimentos se llevaron a cabo utilizando una cámara de simulación atmosférica («smog chamber») de 405 L, acoplada a un sistema de cromatografía de gases con detección por ionización de llama (GC-FID), para monitorear la disminución de la concentración de los aldehídos en relación con diversos compuestos de referencia, empleando el método relativo. Resultados: Se obtuvieron los siguientes valores para las constantes de velocidad de las reacciones estudiadas (cm³ molécula⁻¹ s⁻¹): k1 (Cl + CH3(CH2)5C(O)H) = (3,0 ± 0,5) × 10⁻¹⁰; k2 (Cl + CH3(CH2)6C(O)H) = (2,9 ± 0,5) × 10⁻¹⁰; k3 (Cl + CH3(CH2)7C(O)H) = (3,2 ± 0,6) × 10⁻¹⁰. Además, se calcularon los tiempos de vida troposféricos de los aldehídos mediante la siguiente ecuación: τCl = 1/(kCl [Cl]). Donde [Cl] = 1×10⁴ moléculas/cm³. Los tiempos de vida atmosféricos estimados fueron de 93, 96 y 87 horas para el heptanal, el octanal y el nonanal, respectivamente. Conclusiones: Se presenta el primer estudio cinético de las reacciones del octanal y el nonanal con Cl. No se observó fotólisis de los aldehídos bajo las condiciones experimentales empleadas. Los tiempos de vida troposféricos de estos aldehídos, de entre 3 y 4 días, indican que podrían ser transportados a otros lugares, generando un impacto a nivel local y regional.
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