Hidrodenitrogenación de Indol utilizando catalizadores de Ir soportado sobre SBA-15 modificada con Ti.

Autores
Ledesma , Brenda Cecilia; Vallés , Verónica Alejandra; Anunziata , Oscar Alfredo; Beltramone , Andrea Raquel; Anunziata , Oscar Alfredo; Vallés , Verónica Alejandra
Año de publicación
2016
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
artículo
Estado
versión aceptada
Descripción
La hidrodenitrogenación de indol se estudió utilizando una serie de catalizadores de Ir soportado sobre SBA 15 modificada con Ti. El mesoporoso modificado Ti-SBA-15 se sintetizó usando el método sol-gel. El iridio fue incorporado mediante la técnica de impregnación húmeda incipiente. Con el fin de mejorar la actividad catalítica se modificó la acidez del material mesoporoso añadiendo F o Al. Los catalizadores fueron caracterizados por difracción de rayos X (XRD), isotermas de adsorción de N2, UV-Vis-DRS, espectroscopía Raman, espectroscopía 27Al-MAS-RMN, XPS, TEM, Py-FTIR y TPR. Los análisis confirman que el Ti fue incorporado en coordinación tetraédrica dentro de la SBA-15 y que la estructura mesoporosa se mantuvo después de la incorporación de F o Al. La espectroscopía27Al-MAS-RMN indica que el aluminio se incorporó principalmente en posicion tetraédrica. Los resultados mostraron que la incorporación del Ti ayuda a reducir significativamente el tamaño de los clusters de Iridio y mejora considerablemente su dispersión. El catalizador Ir-Ti-SBA-15, modificado con Al, fue el catalizador más activo para la hidrodenitrogenación de indol, en condiciones suaves en un reactor discontinuo. Los datos experimentales para la hidrodenitrogenación de indol fueron cuantitativamente representados por una ecuación de velocidad del tipo Langmuir-Hinshelwood.
The hydrodenitrogenation of indole has been studied over a series of Ti-modified SBA-15 supports and their respective Ir-catalysts. Ti-SBA-15 was synthesized using sol-gel method and Ti was added during the synthesis using Tetraethyl Orthotitanate. Iridium was added by wetness impregnation. The acidity of Ti-SBA-15 was modified adding F or Al in order to improve the catalytic activity. The catalysts prepared were extensively characterized by X-ray diffraction (XRD), N2 adsorption isotherms, UV-Vis-DRS, Raman spectroscopy, 27Al MAS-NMR spectroscopy, XPS, TEM-EDS, Py-FTIR and TPR. UV-Vis-DRS and Raman spectroscopy confirmed that Ti was incorporated in tetrahedral coordination in the framework of the SBA-15. The analysis showed that the mesoporous structure was maintained after F or Al incorporation. 27Al-MAS-NMR spectroscopy indicated that aluminum was incorporated mainly in Td positions. The results showed that Ti incorporation helps to reduce significantly the size of iridium clusters and improves its dispersion considerably. Ir-Ti-SBA 15 modified with Al, with Bronsted acidity, was the most active catalyst for indole HDN, in mild conditions in a Batch reactor. The experimental data for indole hydrodenitrogenation was quantitatively represented by a Langmuir–Hinshelwood type rate equation
Fil: Ledesma, Brenda Cecilia. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación Nanociencia y Nanotecnología; Argentina.
Fil: Vallés, Verónica Alejandra. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación Nanociencia y Nanotecnología; Argentina.
Fil: Anunziata, Oscar Alfredo. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación Nanociencia y Nanotecnología; Argentina.
Fil: Beltramone, Andrea Raquel. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación Nanociencia y Nanotecnología; Argentina.
Materia
Hidrodenitrogenación
Titanio
Mesoporoso
Clusters de iridio
Cinética
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
Attribution-NonCommercial-NoDerivatives 4.0 International
Repositorio
Repositorio Institucional Abierto (UTN)
Institución
Universidad Tecnológica Nacional
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The hydrodenitrogenation of indole has been studied over a series of Ti-modified SBA-15 supports and their respective Ir-catalysts. Ti-SBA-15 was synthesized using sol-gel method and Ti was added during the synthesis using Tetraethyl Orthotitanate. Iridium was added by wetness impregnation. The acidity of Ti-SBA-15 was modified adding F or Al in order to improve the catalytic activity. The catalysts prepared were extensively characterized by X-ray diffraction (XRD), N2 adsorption isotherms, UV-Vis-DRS, Raman spectroscopy, 27Al MAS-NMR spectroscopy, XPS, TEM-EDS, Py-FTIR and TPR. UV-Vis-DRS and Raman spectroscopy confirmed that Ti was incorporated in tetrahedral coordination in the framework of the SBA-15. The analysis showed that the mesoporous structure was maintained after F or Al incorporation. 27Al-MAS-NMR spectroscopy indicated that aluminum was incorporated mainly in Td positions. The results showed that Ti incorporation helps to reduce significantly the size of iridium clusters and improves its dispersion considerably. Ir-Ti-SBA 15 modified with Al, with Bronsted acidity, was the most active catalyst for indole HDN, in mild conditions in a Batch reactor. The experimental data for indole hydrodenitrogenation was quantitatively represented by a Langmuir–Hinshelwood type rate equation
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