Synthesis, characterization and catalytic activity of UiO-66-NH2 in the levulinic acid esterification

Autores
Bravo Fuchineco, Daiana Antonella; Heredia, Angélica Constanza; Bálsamo, Nancy Florentina; Mendoza, Sandra; Argüello, Dalma Sofía; Gerbaldo, María Verónica; Rodríguez Castellón, Enrique; Crivello, Mónica Elsie
Año de publicación
2020
Idioma
inglés
Tipo de recurso
documento de conferencia
Estado
versión publicada
Descripción
Como resultado de la explotación masiva del petróleo y su agotamiento, el estudio de materias primas alternativas para reacciones orgánicas provenientes de biomasa, es una tendencia de investigación en la actualidad. En este contexto, el presente trabajo plantea la reacción catalítica de esterificación del ácido levulínico, molécula plataforma, con etanol. Para ello se han sintetizado compuestos del tipo MOF UiO-66-NH2, con circonio como precursor metálico y ácido aminotereftálico como agente ligante orgánico, empleando una ruta alternativa de síntesis, con condiciones más favorables desde el punto de vista económico y ambiental. Se propone el uso de disolventes alternativos para la síntesis, reemplazando la dimetilformamida por un 25, 50 y 75% de acetona. Las propiedades fisicoquímicas de los materiales se evaluaron por DRX, SEM, FTIR, XPS, MP-AES, medición de acidez y adsorción de N2 para comprender su estructura cristalina, morfología y estructura porosa. El progreso de la reacción se siguió por cromatografía gaseosa y espectroscopia de masas. El MOF50% mostró una selectividad a producto deseado de 51.34% y un valor de TON (moles de producto/mol de Zr en el catalizador) de 14.2 en condiciones óptimas, minimizado la masa de catalizador y promoviendo un proceso más económico y eco-compatible.
The massive use of petroleum and its depletion promoted current research trend to the study of alternative raw materials from biomass for organic reactions. In this context, the present work studied the catalytic reaction of esterification of levulinic acid, platform molecule, with ethanol. The MOF type compounds UiO-66-NH2 have been synthesized. Zirconium was incorporated as metal precursor together with 2-aminoterephthalate acid as an organic binding agent. An alternative route of synthesis was proposed using more favorable conditions since an economic and environmental point of view, replacing dimethylformamide by 25, 50 and 75% acetone as substitute solvent. The physicochemical properties of the materials were evaluated by XRD, SEM, FTIR, XPS, MP-AES and N2 adsorption to understand its crystalline structure, morphology and porous structure. The progress of the reaction was followed by gas chromatography and mass spectroscopy. The MOF50% showed a 51.34% of selectivity to the desired products and 14.2 of the turn over number (TON) (moles of product/moles of Zr in the catalyst) by optimal conditions, minimizing catalyst mass and promoting a more economical and eco-friendly process.
Fil: Bálsamo, Nancy Florentina. Centro de Investigación y Tecnología Química. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba; Argentina.
Fil: Bravo Fuchineco, Daiana Antonella. Centro de Investigación y Tecnología Química. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba; Argentina.
Fil: Heredia, Angélica Constanza. Centro de Investigación y Tecnología Química. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba; Argentina.
Fil: Mendoza, Sandra. Universidad Tecnológica Nacional. CONICET. Facultad Regional Reconquista; Argentina.
Fil: Argüello, Dalma Sofía. Centro de Investigación y Tecnología Química. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba; Argentina.
Fil: Gerbaldo, María Verónica. Centro de Investigación y Tecnología Química. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba; Argentina.
Fil: Rodríguez Castellón, Enrique. Departamento de Química Inorgánica, Cristalografía y Mineralogía. UMA. Málaga; España.
Fil: Crivello, Mónica Elsie. Centro de Investigación y Tecnología Química. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba; Argentina.
Materia
Red metal-orgánica (MOF)
UiO-66-NH2
solvotermal
ácido levulínico
esterificación
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
2022-05-09T23:33:23Z
Repositorio
Repositorio Institucional Abierto (UTN)
Institución
Universidad Tecnológica Nacional
OAI Identificador
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Para ello se han sintetizado compuestos del tipo MOF UiO-66-NH2, con circonio como precursor metálico y ácido aminotereftálico como agente ligante orgánico, empleando una ruta alternativa de síntesis, con condiciones más favorables desde el punto de vista económico y ambiental. Se propone el uso de disolventes alternativos para la síntesis, reemplazando la dimetilformamida por un 25, 50 y 75% de acetona. Las propiedades fisicoquímicas de los materiales se evaluaron por DRX, SEM, FTIR, XPS, MP-AES, medición de acidez y adsorción de N2 para comprender su estructura cristalina, morfología y estructura porosa. El progreso de la reacción se siguió por cromatografía gaseosa y espectroscopia de masas. 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X Compartir igual (Share Alike): La explotación autorizada incluye la creación de obras derivadas siempre que se mantenga la misma licencia al ser divulgadas.reponame:Repositorio Institucional Abierto (UTN)instname:Universidad Tecnológica Nacional2026-09-24T12:46:13Zoai:ria.utn.edu.ar:20.500.12272/6239instacron:UTNInstitucionalhttp://ria.utn.edu.ar/Universidad públicaNo correspondehttp://ria.utn.edu.ar/oaigestionria@rec.utn.edu.ar; fsuarez@rec.utn.edu.arArgentinaNo correspondeNo correspondeNo correspondeopendoar:a2026-09-24 12:46:13.937Repositorio Institucional Abierto (UTN) - Universidad Tecnológica Nacionalfalse
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The massive use of petroleum and its depletion promoted current research trend to the study of alternative raw materials from biomass for organic reactions. In this context, the present work studied the catalytic reaction of esterification of levulinic acid, platform molecule, with ethanol. The MOF type compounds UiO-66-NH2 have been synthesized. Zirconium was incorporated as metal precursor together with 2-aminoterephthalate acid as an organic binding agent. An alternative route of synthesis was proposed using more favorable conditions since an economic and environmental point of view, replacing dimethylformamide by 25, 50 and 75% acetone as substitute solvent. The physicochemical properties of the materials were evaluated by XRD, SEM, FTIR, XPS, MP-AES and N2 adsorption to understand its crystalline structure, morphology and porous structure. The progress of the reaction was followed by gas chromatography and mass spectroscopy. The MOF50% showed a 51.34% of selectivity to the desired products and 14.2 of the turn over number (TON) (moles of product/moles of Zr in the catalyst) by optimal conditions, minimizing catalyst mass and promoting a more economical and eco-friendly process.
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X Atribución (Attribution): En cualquier explotación de la obra autorizada por la licencia será necesario reconocer la autoría (obligatoria en todos los casos). X No comercial (Non Commercial): La explotación de la obra queda limitada a usos no comerciales. X Sin obras derivadas (No Derivate Works): La autorización para explotar la obra no incluye la posibilidad de crear una obra derivada (traducciones, adaptaciones, etc.). X Compartir igual (Share Alike): La explotación autorizada incluye la creación de obras derivadas siempre que se mantenga la misma licencia al ser divulgadas.
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