Ag, Co soportados en NaMOR y AlMCM-41 para la adsorción de hidrocarburos y reducción catalítica de NOx

Autores
Aspromonte, Soledad Guadalupe; Aspromonte, Soledad Guadalupe
Año de publicación
2012
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
tesis doctoral
Estado
versión aceptada
Colaborador/a o director/a de tesis
Boix, Alicia Viviana
Bonivardi, Adrián
Gigola, Carlos
Torres, Rosa
Miró, Eduardo Ernesto
Descripción
Fil: Aspromonte, Soledad Guadalupe. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.
La emisión de óxidos de nitrógeno (NOx), hidrocarburos sin quemar (HCs) y óxidos de carbono (COx), provienen principalmente de fuentes móviles (medios de transporte) y centrales de potencia. En este trabajo se estudiaron sistemas catalíticos capaces de entrampar los hidrocarburos durante la etapa de baja temperatura, para luego eliminarlos cuando se alcanzan las condiciones óptimas del motor. Para ello, se emplearon como soportes catalíticos, una zeolita microporosa NaMordenita comercial y materiales mesoporosos MCM-41 y AlMCM-41 sintetizados mediante el método sol-gel. Los metales Ag o Co fueron incorporados por intercambio iónico, impregnación húmeda incipiente o mediante CO2 supercrítico. Los catalizadores preparados mediante intercambio iónico mostraron una pequeña fracción de óxido altamente disperso, en coexistencia con iones intercambiados en los sitios de la mordenita. La deposición con CO2 supercrítico representó un método eficaz para incorporar nanopartículas de óxido de cobalto dispersas en los sustratos mesoporosos. Estas especies resultaron activas para la oxidación preferencial de CO en atmósfera reductora. Los catalizadores Ag- o Co-Mordenita fueron activos y selectivos en la RCS-NOx con tolueno o butano. El agua mantiene la superficie limpia de depósitos carbonosos. Sólo los materiales AgMordenita mostraron una elevada capacidad de adsorción y retención de HCs. El tolueno interacciona con el catión a través de los electrones pi y mediante los grupos metilo con los oxígenos de la red próximos al catión. El butano sólo lo hace mediante los grupos C-H. De este modo, los catalizadores de Ag intercambiada en NaMOR permiten acoplar la adsorción de hidrocarburos con la RCS-NOx.
The emission of nitrogen oxides (NOx), unburned hydrocarbons (HCs) and carbon oxides (COx), mainly from mobile sources (vehicles) and power plants. In this work, catalytic systems capable of trapping hydrocarbons during low-temperature stage, and then delete them when they reach optimum engine conditions are studied. Thus, were used as catalyst supports, a microporous zeolite and mesoporous materials commercial NaMordenita MCM-41 and AlMCM-41 synthesized by the sol-gel method. Ag or Co metals were incorporated by ion exchange or incipient wet impregnation using supercritical CO2. The catalysts prepared by ion exchange showed a fraction of highly dispersed oxide, in coexistence with ion exchanged mordenite sites. The supercritical CO2 deposition represented an effective method to incorporate cobalt oxide nanoparticles dispersed in mesoporous substrates. These species were active for the preferential oxidation of CO in a reducing atmosphere. Ag, Co-Mordenite catalysts were active and selective in NOx-SCR with toluene or butane. Water keeps the clean surface of carbon deposits. Only materials AgMordenita showed high adsorption capacity and retention of HCs. The toluene interacts with the cation via pi electrons and by the methyl groups with the oxygens of the net near the cation. Butane only done by C-H groups. Thus, the catalysts of Ag exchanged NaMOR allow coupling the adsorption of hydrocarbons with the RCS-NOx
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
Materia
NaMordenite
AlMCM-41
Silver
Cobalt
SCR-NOx
Hydrocarbons Trap
NaMordenita
AlMCM-41
Plata
Cobalto
RCS-NOx
Trampa de Hidrocarburos
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
Atribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)
Repositorio
Biblioteca Virtual (UNL)
Institución
Universidad Nacional del Litoral
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La emisión de óxidos de nitrógeno (NOx), hidrocarburos sin quemar (HCs) y óxidos de carbono (COx), provienen principalmente de fuentes móviles (medios de transporte) y centrales de potencia. En este trabajo se estudiaron sistemas catalíticos capaces de entrampar los hidrocarburos durante la etapa de baja temperatura, para luego eliminarlos cuando se alcanzan las condiciones óptimas del motor. Para ello, se emplearon como soportes catalíticos, una zeolita microporosa NaMordenita comercial y materiales mesoporosos MCM-41 y AlMCM-41 sintetizados mediante el método sol-gel. Los metales Ag o Co fueron incorporados por intercambio iónico, impregnación húmeda incipiente o mediante CO2 supercrítico. Los catalizadores preparados mediante intercambio iónico mostraron una pequeña fracción de óxido altamente disperso, en coexistencia con iones intercambiados en los sitios de la mordenita. La deposición con CO2 supercrítico representó un método eficaz para incorporar nanopartículas de óxido de cobalto dispersas en los sustratos mesoporosos. Estas especies resultaron activas para la oxidación preferencial de CO en atmósfera reductora. Los catalizadores Ag- o Co-Mordenita fueron activos y selectivos en la RCS-NOx con tolueno o butano. El agua mantiene la superficie limpia de depósitos carbonosos. Sólo los materiales AgMordenita mostraron una elevada capacidad de adsorción y retención de HCs. El tolueno interacciona con el catión a través de los electrones pi y mediante los grupos metilo con los oxígenos de la red próximos al catión. El butano sólo lo hace mediante los grupos C-H. De este modo, los catalizadores de Ag intercambiada en NaMOR permiten acoplar la adsorción de hidrocarburos con la RCS-NOx.
The emission of nitrogen oxides (NOx), unburned hydrocarbons (HCs) and carbon oxides (COx), mainly from mobile sources (vehicles) and power plants. In this work, catalytic systems capable of trapping hydrocarbons during low-temperature stage, and then delete them when they reach optimum engine conditions are studied. Thus, were used as catalyst supports, a microporous zeolite and mesoporous materials commercial NaMordenita MCM-41 and AlMCM-41 synthesized by the sol-gel method. Ag or Co metals were incorporated by ion exchange or incipient wet impregnation using supercritical CO2. The catalysts prepared by ion exchange showed a fraction of highly dispersed oxide, in coexistence with ion exchanged mordenite sites. The supercritical CO2 deposition represented an effective method to incorporate cobalt oxide nanoparticles dispersed in mesoporous substrates. These species were active for the preferential oxidation of CO in a reducing atmosphere. Ag, Co-Mordenite catalysts were active and selective in NOx-SCR with toluene or butane. Water keeps the clean surface of carbon deposits. Only materials AgMordenita showed high adsorption capacity and retention of HCs. The toluene interacts with the cation via pi electrons and by the methyl groups with the oxygens of the net near the cation. Butane only done by C-H groups. Thus, the catalysts of Ag exchanged NaMOR allow coupling the adsorption of hydrocarbons with the RCS-NOx
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